本發(fā)明涉及一種石墨烯/碳納米管/聚酰亞胺復(fù)合膜的制備方法，包括如下步驟：(1)將氧化石墨烯、羧基化碳納米管分散在有機(jī)溶液中，加入縮合劑攪拌，加入含兩個(gè)或多個(gè)氨基的有機(jī)物，反應(yīng)，洗滌，干燥，得到碳納米管和石墨烯復(fù)合物；(2)制備聚酰亞胺的前驅(qū)體溶液；(3)將碳納米管和石墨烯復(fù)合物與聚酰亞胺的前驅(qū)體溶液混合，氮?dú)獗Ｗo(hù)、原位聚合，得到碳納米管和石墨烯/聚酰胺酸溶液，利用復(fù)合材料加工方法制成所需形態(tài)，除去溶劑，經(jīng)熱處理聚酰亞胺化，石墨化得到共價(jià)連接碳納米管和石墨烯/聚酰亞胺復(fù)合材料。該方法將碳納米管和石墨烯以共價(jià)鍵連接，利用石墨烯和碳納米管分別在X?Y和Z方向上優(yōu)異的導(dǎo)熱性協(xié)同作用提高聚酰亞胺膜在各個(gè)方向上的導(dǎo)熱性。