本公開涉及了一種液態(tài)金屬原位復(fù)合石墨烯熱界面材料及其制備方法，包括如下步驟：配制Ga基液態(tài)金屬合金，所述液態(tài)金屬合金包含：50?95重量％的Ga、0?50重量％的In和0?30重量％的Sn；添加金屬粉末至所述液態(tài)金屬合金制備液態(tài)金屬導(dǎo)熱膏；將CO2氣體或與惰性氣體混合后的CO2氣體通入所述液態(tài)金屬導(dǎo)熱膏進行反應(yīng)得到液態(tài)金屬界面導(dǎo)熱復(fù)合材料。本公開通過向液態(tài)金屬中通入CO2，得到液態(tài)金屬原位復(fù)合石墨烯的復(fù)合材料，可以作為有效的熱連接劑和液態(tài)金屬基體中金屬?鎵氧化物界面的擴散屏障，由于石墨烯本身具有較高的導(dǎo)熱系數(shù)，與液態(tài)金屬復(fù)合后能夠提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率和穩(wěn)定性。