本發(fā)明屬于材料技術，具體涉及一種多層石墨烯納米碳管三維碳材料填充納米硅復合材料及其制備方法，其中，方法包括如下步驟：制備納米硅乙醇溶液；制備多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料；機械攪拌，使納米硅與多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料均勻混合，并使部分納米硅進入多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料的納米孔內；離心，使納米硅被濺射入多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料的納米孔內，生成多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料填充納米硅復合材料；磁分離，使多層石墨烯?多壁納米碳管三維碳材料與多余的納米硅乙醇溶液分離。本發(fā)明制備的復合材料在電極材料、儲能材料上具有良好的使用價值。