一種兼具高居里溫度和高磁電耦合性能的層狀磁電復合材料及其制備方法，將Li0.058(Na0.535K0.48)0.942NbO3粉體、Co0.6Zn0.4Fe1.7Mn0.3O4粉體造粒后，按照2?2復合的壘層疊加排列方式在模具中壓制成型，然后排出PVA粘合劑，在1020～1040℃下燒結，得到層狀磁電復合材料。本發(fā)明中由于Li0.058(Na0.535K0.48)0.942NbO3粉末、Co0.6Zn0.4Fe1.7Mn0.3O4粉末按照2?2復合的壘層疊加排列方式，將鐵電相和鐵磁相以層狀復合的方式共燒在一起，使其具有較高的居里溫度，較好的鐵電性能和磁電效應。