本發(fā)明公開了一種Ba0.9Ca0.1Ti0.9Zr0.1O3/CoFe2O4層狀磁電復(fù)合材料及其制備方法，分別采用BaCO3，CaCO3，TiO2，ZrO2為原料制備前驅(qū)體粉體Ba0.9Ca0.1Ti0.9Zr0.1O3和Co2O3，F(xiàn)e2O3為原料制備前驅(qū)體粉體CoFe2O4；對兩種粉體加入聚乙烯醇(PVA)水溶液后分別造粒，將兩種材料壓制為三明治狀的坯體，上下層為Ba0.9Ca0.1Ti0.9Zr0.1O3，中層為CoFe2O4；將制備好的坯體在1100℃溫度下燒結(jié)，得到層狀磁電復(fù)合材料。本發(fā)明所制備的Ba0.9Ca0.1Ti0.9Zr0.1O3/CoFe2O4層狀復(fù)合材料，制備的工藝簡單，成本低，擁有好的介電性能，鐵電性能，鐵磁性能及磁電耦合性能。