本發(fā)明公開了基于三維垂直排列石墨烯骨架的導熱復合材料的制備方法，具體包括以下步驟：薄膜制備：將氧化石墨烯和水混合形成氧化石墨烯水溶液，經(jīng)蒸發(fā)自組裝得氧化石墨烯薄膜；骨架制備：水熱還原氧化石墨烯薄膜形成三維層狀結構，經(jīng)干燥后在氬氣氣氛下進行熱處理，得三維層狀石墨烯骨架；復合材料制備：將三維層狀石墨烯骨架通過水平模壓壓縮得垂直定向排列的石墨烯骨架，再在真空條件下填充聚二甲基硅氧烷前驅(qū)體溶液，待固化后，得到基于三維垂直排列石墨烯骨架的導熱復合材料。本發(fā)明還提供了基于三維垂直排列石墨烯骨架的導熱復合材料，其垂直方向熱導率達到5?12W m?1K?1，面內(nèi)方向熱導率為1?2W m?1K?1，作為熱界面材料時具有非常廣闊的應用前景。