本發(fā)明公開了一種碳纖維/環(huán)氧樹脂復合材料超低溫界面性能的改性方法，所述方法包括如下步驟：步驟一、對碳纖維依次進行脫漿處理和酸化處理，得到酸化碳纖維；步驟二、以PEI作為連接劑，將氧化石墨烯接枝到酸化碳纖維上，得到氧化石墨烯修飾改性的碳纖維；步驟三、利用改性凹凸棒土對氧化石墨烯修飾改性的碳纖維的表面進行修飾，得到碳纖維/氧化石墨烯/凹凸棒土多級結(jié)構(gòu)。該方法制備出的多級結(jié)構(gòu)可在碳纖維/環(huán)氧樹脂界面處形成“橋梁”，通過生成共價鍵和增加機械嚙合作用顯著提高了碳纖維/環(huán)氧樹脂的超低溫界面剪切強度。