本發(fā)明屬于石墨烯復(fù)合材料制備領(lǐng)域，并公開了一種結(jié)構(gòu)可控的三維石墨烯及其復(fù)合材料制備方法。該方法包括下列步驟：(a)設(shè)計構(gòu)建CAD模型，并通過增材制造得到相應(yīng)的結(jié)構(gòu)的三維樹脂結(jié)構(gòu)；(b)將步驟(a)中獲得的三維樹脂結(jié)構(gòu)采用化學(xué)鍍方法在表面鍍銅或鎳金屬層，并去除樹脂材料得到銅或鎳的三維結(jié)構(gòu)模板；(c)采用化學(xué)氣相沉積法在三維結(jié)構(gòu)金屬模板上生成石墨烯，由此制得所需的結(jié)構(gòu)可控的三維石墨烯。通過對得到的石墨烯進一步處理得到石墨烯復(fù)合材料。通過本發(fā)明，可實現(xiàn)三維石墨烯結(jié)構(gòu)的調(diào)控，并獲得有效、精密控制的高質(zhì)量、多功能三維石墨烯復(fù)合材料產(chǎn)品，該方法操作簡便，制備周期短，適應(yīng)面廣。