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松山湖材料實(shí)驗室Angew. Chem. Int. Ed.：量化超高鎳正極反位缺陷動態(tài)演化

701 編輯：中冶有色網(wǎng) 來源：松山湖材料實(shí)驗室

2024-10-08 15:53:04

汽車工業(yè)的快速電氣化對鋰離子電池的能量密度和成本提出了更高的要求。超高鎳(Ni≥?0.9)層狀氧化物正極材料以其卓越的能量密度和成本效益，成為目前極具前景的動力電池正極材料。然而，超高鎳正極材料Ni含量的提升也加重了Li-Ni反位缺陷問題。過去研究結(jié)果表明Li-Ni反位缺陷會顯著影響電化學(xué)性能。同時，理論計算結(jié)果表明材料中的Li-Ni反位缺陷并非一成不變，其在充放電過程中是動態(tài)變化的。然而，到目前為止，Li-Ni反位缺陷的動態(tài)演化過程尚未得到實(shí)驗量化，阻礙了進(jìn)一步理解和優(yōu)化超高鎳正極材料結(jié)構(gòu)。此外，過去針對Li-Ni反位缺陷問題的研究大多集中于反位在Li層中的Ni，忽視了反位在過渡金屬(TM)層中的Li。理論上，反位在TM層中的Li會形成Li?O?Li構(gòu)型，導(dǎo)致非鍵態(tài)O2p軌道的形成，從而觸發(fā)(高電壓)陰離子氧化還原反應(yīng)。不同于過渡金屬，陰離子氧化還原反應(yīng)很容易導(dǎo)致氧氣釋放，進(jìn)而引發(fā)不可逆結(jié)構(gòu)相變和電化學(xué)性能衰退。同時，氧空位的產(chǎn)生理論上會進(jìn)一步促使Ni從TM層遷移至Li層，加劇反位缺陷的形成。因此，深入理解Ni遷移與陰離子氧化還原之間的動態(tài)耦合過程，對開發(fā)高電壓超高鎳正極材料至關(guān)重要。基于此，松山湖材料實(shí)驗室中子科學(xué)-量子和能源材料團(tuán)隊利用原位工況中子衍射技術(shù)定量分析了LiNi0.9Co0.05Mn0.05O2(NCM90)材料中Li-Ni反位缺陷的動態(tài)演化過程，及其與陰離子氧化還原反應(yīng)之間的耦合關(guān)系。與X射線和電子相比，中子對Li、O等輕質(zhì)元素更為敏感，并且能夠區(qū)分Ni、Mn、Co等近鄰過渡金屬元素。結(jié)合原位電化學(xué)樣品環(huán)境，中子衍射可以精確地量化與氧晶格相關(guān)的過渡金屬遷移和動態(tài)結(jié)構(gòu)演變。此外，為避免6Li同位素對中子的吸收，同時提高中子衍射數(shù)據(jù)質(zhì)量，研究人員選用7Li同位素鋰源合成了用于原位中子衍射測量的樣品。相關(guān)研究成果以“Dynamic Evolution of Antisite Defect and Coupling Anionic Redox in High-Voltage Ultrahigh-Ni Cathode”為題，發(fā)表在國際知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上，同時被期刊編輯部選為Very Important Paper(Top 5%)。松山湖材料實(shí)驗室中子科學(xué)-量子

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