1. 清華大學(xué)魏飛教授,張晨曦助理研究員和陳曉博士(共同通訊作者)基于集成微分相差掃描透射電子顯微鏡(iDPC-STEM)揭示沸石的局部結(jié)構(gòu)
清華大學(xué)魏飛教授,張晨曦助理研究員和陳曉博士(共同通訊作者)基于集成微分相差掃描透射電子顯微鏡(iDPC-STEM)可以揭示沸石的局部結(jié)構(gòu),并在原子尺度的真實空間中對沸石內(nèi)部的受限分子進行成像的事實,將iDPC-STEM成像與原位大氣系統(tǒng)相結(jié)合,以實時監(jiān)測苯吸附-解吸過程中分子相變和開口孔的相應(yīng)幾何變化,將ZSM-5(MFI型)沸石的直通道(5.3 ?×5.6 ?)作為成像窗口,并使用動力學(xué)直徑為5.85 ?的苯作為探針分子,觀察了受限苯分子的相變并解析了MFI框架的不同原子結(jié)構(gòu)。因此,本文成功地觀察了沸石骨架的亞晶胞柔韌性,研究了沸石通道的局部變形,并監(jiān)測了客體分子進入或離開沸石骨架時的動態(tài)演化過程。
成像結(jié)果表明,在苯分子的壓力誘導(dǎo)吸附-解吸作用下,孔窗從圓形到橢圓形的可逆局部變形??椎目v橫比拉伸高達15%,以優(yōu)化與苯分子的相互作用并促進它們擴散到通道中??紫督Y(jié)構(gòu)的靈活性與Si-O-Si鍵角的靈活性有關(guān),并且在孔中引入苯分子會降低這種靈活性。使用iDPC-STEM成像直接觀察通道中的客體分子將有助于了解所有這些納米多孔材料中的主客體相互作用,這對于開發(fā)具有增強選擇性和性能的高效吸附劑和催化劑非常重要。
相關(guān)研究成果以“In situ imaging of the sorption-induced subcell topological flexibility of a rigid zeolite framework”為題發(fā)表在Science上。
2. 德國馬克斯普朗克微觀結(jié)構(gòu)物理學(xué)研究所Mazhar N. Ali教授團隊聯(lián)合深圳大學(xué)曾昱嘉教授團隊通過制造NbSe2/Nb3Br8/NbSe2的反轉(zhuǎn)對稱破壞范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)約瑟夫森二極管。
通過證明,即使沒有磁場,結(jié)也可以在正電流下超導(dǎo),同時在負電流下具有電阻性。ΔI c行為(正和負臨界電流之間的差異)與磁場是對稱的,并且通過弗勞恩霍夫模式證明了約瑟夫森耦合。此外,以非常低的開關(guān)電流密度、高整流比和高魯棒性實現(xiàn)了方波激勵的穩(wěn)定半波整流。這種非互易行為強烈違反了已知的約瑟夫森關(guān)系,并為通過量子材料與約瑟夫森結(jié)的整合打開了發(fā)現(xiàn)新機制和物理現(xiàn)象的大門,并為超導(dǎo)量子器件提供了新途徑。相關(guān)成果以“The field-free Josephson diode in a van der Waals heterostructure”發(fā)表在Nature上。文章通訊作者為德國馬克斯普朗克微觀結(jié)構(gòu)物理學(xué)研究所Mazhar N. Ali和Heng Wu。
3. 美國愛達荷國家實驗室丁冬教授和吳巍研究員提出了一種酸處理策略
美國愛達荷國家實驗室丁冬教授和吳巍研究員,麻省理工學(xué)院李巨教授和Yanhao Dong(共同通訊作者)提出了一種酸處理策略,在與氧電極結(jié)合之前恢復(fù)高溫退火的電解質(zhì)表面,證明了其可以完全恢復(fù)電化學(xué)電池中的理論質(zhì)子電導(dǎo)率,并明顯提高電池性能以及熱機械性能和電化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明,降低的電池阻抗提高了PCEC和PCFC的全電池性能。在1.4 V和600℃下 10分鐘酸處理的電池中顯示出比未經(jīng)處理的電池增加2.8倍,電流密度達到3.07 A cm-2。此外,與未處理的電池相比,10分鐘處理的電池表現(xiàn)出更高的法拉第效率和H2產(chǎn)率。在 PCFC 中,相同電壓下處理過的電池中的電流密度(正)也更高。在10分鐘處理的電池中,在600℃下峰值功率密度Pmax比未處理的電池增加了2.5倍,達到1.18 W cm-2。同樣,經(jīng)過10分鐘處理的電池在整個研究溫度范圍內(nèi)均表現(xiàn)出最好的電化學(xué)性能。除了陶瓷燃料電池之外,界面工程和專門設(shè)計的加工技術(shù)對其他電化學(xué)(第一屆全國有色金屬電化學(xué)與碳減排會議)材料和設(shè)備也至關(guān)重要,例如鋰離子電池的氧化物正極,全
固態(tài)電池和金屬-陶瓷界面。
相關(guān)研究成果以“Revitalizing interface in protonic ceramic cells by acid etch”為題發(fā)表在Nature上,第一作者為博士生邊文娟。
4. 西安交通大學(xué)的李飛、澳大利亞臥龍崗大學(xué)的張樹君和哈爾濱工業(yè)大學(xué)的田浩(共同通訊作者)等人合作發(fā)表了最新工作,提出采用高溫極化法可去除鉛基陶瓷鐵電體Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PIN-PMN-PT)中的光散射疇壁。
這種材料具有很高的電光系數(shù),所需要的驅(qū)動電壓則可以降到極低的水平。研究表示,通過鐵電相、晶體取向和極化技術(shù)的協(xié)同設(shè)計,可以成功打破去除所有光散射疇壁,并在減反射膜涂層晶體中實現(xiàn)高達99.6%的透射率,相應(yīng)的EO系數(shù)r33也達到了900 pm V?1 的超高水平,是傳統(tǒng)EO晶體的30倍以上?;谶@一PIN-PMN-PT晶體,研究還制造了超緊湊(ultracompact)型電光調(diào)Q開關(guān)(EO Q-switches)。與商用Q開關(guān)相比,研究開發(fā)的調(diào)Q開關(guān)體積可縮小超過一個數(shù)量級,而所需的驅(qū)動電壓可低至200V,同時還能保持相當(dāng)優(yōu)異的器件性能。因此,研究認為開發(fā)上述材料對于提高電光器件的便攜性和降低器件驅(qū)動電壓來說具有重要意義。Xin Liu和Peng Tan為共同第一作者,2022年4月21日,相關(guān)成果以題為“Free-standing homochiral 2D monolayers by exfoliation of molecular crystals”的文章發(fā)表在Science上。
5. 廈門大學(xué)謝素原教授聯(lián)合袁友珠教授團隊表明,富勒烯(以C60為例)可以作為銅-二氧化硅催化劑(Cu/SiO2)的電子緩沖劑。
在C60-Cu/SiO2催化劑上,180 ~ 190℃的常壓條件下,草酸二甲酯的EG產(chǎn)率可達98.1%。在千克規(guī)模反應(yīng)中,1000小時后催化劑沒有失活。這種溫和的方法是通向EG的最后一步,可以與已經(jīng)工業(yè)化的環(huán)境反應(yīng)相結(jié)合,從合成氣到草酸二甲酯的中間產(chǎn)物。相關(guān)成果以“Ambient-pressure synthesis of ethylene glycol catalyzed by C60-buffered Cu/SiO2”發(fā)表在science上。
6. 日本仙臺東北大學(xué)、北京科技大學(xué)朱鴻民與日本仙臺東北大學(xué)Tetsuya Nagasaka課題組,提出了一種固態(tài)電解(SSE)工藝,該工藝使用熔鹽來升級回收鋁廢料。
SSE生產(chǎn)的鋁純度與鋁合金鑄造原鋁相當(dāng)。此外,工業(yè)SSE的能源消耗估計不到原鋁生產(chǎn)過程的一半。通過有效回收鋁廢料,可以有效地滿足人們對高等級鋁的需求。通過使用這種高效、低能耗的工藝,可以實現(xiàn)鋁回收的真正可持續(xù)性。相關(guān)論文以題為“A solid-state electrolysis process for upcycling aluminium scrap”發(fā)表在Nature上。
7. 武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室傅正義院士團隊Hang Ping、德國馬普所膠體與界面研究所Peter Fratzl團隊Wolfgang Wagermaier等開發(fā)骨仿生復(fù)合材料
武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室傅正義院士團隊Hang Ping、德國馬普所膠體與界面研究所Peter Fratzl團隊Wolfgang Wagermaier等聯(lián)合報道了一系列基于鍶和鈣礦物,并從中觀測它們的沉淀會導(dǎo)致膠原原纖維收縮,高達幾兆帕的應(yīng)力,應(yīng)力大小取決于礦物材料的類型和數(shù)量。通過in-operando同步輻射X射線散射,研究人員分析了礦物沉積動力學(xué)。當(dāng)?shù)V物質(zhì)僅在原纖維外沉積時不發(fā)生收縮,而原纖維內(nèi)礦化則會產(chǎn)生原纖維收縮。這種化學(xué)-機械效應(yīng)發(fā)生在膠原蛋白完全浸入水中時,并產(chǎn)生拉伸纖維的礦物-膠原蛋白復(fù)合材料,這使人聯(lián)想到鋼筋混凝土的原理。該論文以題為“Mineralization generates megapascal contractile stresses in collagen fibrils”發(fā)表在知名期刊Science上。
8. 華東理工大學(xué)朱為宏教授和英國利物浦大學(xué)Andrew I. Cooper教授(共同通訊作者)提出了一種使用可逆和可移除的共價鏈在不可逆聚合之前預(yù)組裝單體,從而實現(xiàn)COFs合成的重構(gòu)策略,制備了增強和高結(jié)晶的亞胺COFs。
該合成路線通過簡單的工藝來生產(chǎn)高結(jié)晶和功能性的COFs材料。通過逐步控制溫度和溶劑,實現(xiàn)了預(yù)組裝尿素連接COFs的化學(xué)重構(gòu)。同時,溶劑熱處理不會變成無定形,而是引發(fā)多步尿素水解反應(yīng),然后實現(xiàn)亞胺縮合。值得注意的是,盡管重構(gòu)過程中的質(zhì)量損失可能高達36%,但通過框架轉(zhuǎn)換產(chǎn)生了高結(jié)晶的重構(gòu)COF(RC-COF)。重構(gòu)的COFs中增加的結(jié)晶度改善了電荷載流子傳輸,使得犧牲光催化析氫速率高達27.98 mmol h-1?g-1。
此外,通過水解產(chǎn)生的單體的位置,是由在原位聚合前的框架中的納米約束所決定的。與直接聚合的亞胺框架相比,大大提高了RC-COFs的結(jié)晶度和功能性,且單體在聚合前隨機排列。這種納米限制輔助重構(gòu)策略,為通過原子結(jié)構(gòu)控制實現(xiàn)有機材料編程功能邁出了重要的一步。
相關(guān)研究成果以“Reconstructed covalent organic frameworks”為題發(fā)表在Nature上。
9. 首次在二維材料中發(fā)現(xiàn)了強電子相關(guān)性的直接證據(jù)
麻省理工學(xué)院、上海交通大學(xué)、復(fù)旦大學(xué)、加州大學(xué)伯克利分校、日本國家材料科學(xué)研究所合作在理解二維材料電子相關(guān)性方面邁出了重要的一步。研究人員在Science上發(fā)表的題為“Spectroscopy signatures of electron correlations in a trilayer graphene/hBN moiré superlattice”的成果揭示了一種采用ABC構(gòu)型堆疊的三層石墨烯/六方氮化硼(TLG/hBN)超晶格的二維材料中電子關(guān)聯(lián)性的直接證據(jù)。這種材料(2022全國新能源材料產(chǎn)學(xué)研合作線上報告會)先前已被證明可以從金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榻^緣體再到超導(dǎo)體。研究人員首次直接檢測到材料特殊絕緣狀態(tài)下的電子關(guān)聯(lián)性。他們還量化了這些相關(guān)性的能量尺度,或電子之間相互作用的強度。結(jié)果表明,ABC構(gòu)型的三層石墨烯可以成為探索和設(shè)計其他電子相關(guān)性的理想平臺,例如驅(qū)動超導(dǎo)的電子關(guān)聯(lián)性。
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