超熒光，作為量子光學(xué)領(lǐng)域的一種重要現(xiàn)象，源于多粒子體系的集體自發(fā)輻射行為。在光激發(fā)下，粒子間的自發(fā)輻射場發(fā)生相位同步，形成宏觀巨偶極子，進(jìn)而產(chǎn)生短而強(qiáng)的光脈沖。相較于普通熒光，超熒光具有更快、更強(qiáng)的特點，在量子計算、量子通訊等前沿科技領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)超熒光的實現(xiàn)往往依賴于低溫、低壓和強(qiáng)磁場等極端條件，限制了其實際應(yīng)用。

近期，中國科學(xué)院福建物構(gòu)所的研究團(tuán)隊在稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料方面取得了重大突破。他們利用稀土離子(如Nd3?)的窄線寬和長退相干時間特性，在室溫下成功觀測到了Nd3?的上轉(zhuǎn)換超熒光。這一發(fā)現(xiàn)得益于團(tuán)隊自行研制的納米光子學(xué)測試系統(tǒng)，該系統(tǒng)采用800nm飛秒脈沖激光進(jìn)行激發(fā)，首次實現(xiàn)了Nd3?納秒級的室溫上轉(zhuǎn)換超熒光觀測。

在實驗中，團(tuán)隊對比測試了NaNdF?@NaYF?核殼結(jié)構(gòu)納米晶在穩(wěn)態(tài)和飛秒脈沖激光激發(fā)下的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和熒光壽命。結(jié)果顯示，飛秒激光激發(fā)下的Nd3?上轉(zhuǎn)換發(fā)射強(qiáng)度和輻射躍遷速率顯著提升，其中588nm(4G?/?→?I??/?)的熒光壽命從2.28微秒縮短至2.5納秒，且同一上能級躍遷(4G?/?)的588nm和656nm處熒光壽命表現(xiàn)出顯著差異，這是超熒光的典型特征。

基于超熒光小樣本體系的Dicke模型，研究團(tuán)隊揭示了Nd3?超熒光初始量子階段激發(fā)態(tài)粒子相干耦合與超熒光延遲特征的內(nèi)在聯(lián)系。隨著激發(fā)光功率密度的增加，參與相干耦合的粒子數(shù)增多，Nd3?的上轉(zhuǎn)換發(fā)射逐漸增強(qiáng)，輻射衰減和延遲時間顯著縮短。值得注意的是，實驗中參與相干耦合的粒子數(shù)高達(dá)912，這是目前文獻(xiàn)報道的超熒光材料的最高值。此外，團(tuán)隊還觀測到了Nd3?雙光子上轉(zhuǎn)換超熒光與激發(fā)光功率的4次方關(guān)系，以及通過調(diào)節(jié)輻射體有效輻射長度實現(xiàn)的激發(fā)態(tài)弛豫振蕩現(xiàn)象(Burnham-Chiaoringing)的調(diào)控。

這項研究不僅突破了稀土離子因f→f禁戒躍遷導(dǎo)致的發(fā)光效率低、熒光壽命長的局限性，還為新型超快、高亮稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料的設(shè)計合成及其在量子光學(xué)、快速超分辨成像等前沿領(lǐng)域的應(yīng)用開發(fā)提供了新思路和途徑。相關(guān)研究成果已于2024年11月15日在線發(fā)表在《自然·通訊》雜志上，標(biāo)志著福建物構(gòu)所在稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料研究領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展。